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研究人员使用先进光源(ALS)揭示水如何促使甲烷转化为液态燃料—甲醇

2020-08-14 10:32:02 17


天然气作为一种廉价而丰富的资源,改变了世界的能源格局。它的主要成分甲烷可以转化为液体燃料甲醇,甲醇还可用作其他日用化学品的原料。然而,石油钻探过程中释放的甲烷在获取、运输以及处理方面的效益低下,这意味着大量的甲烷会被燃烧或排放,向大气排放有害的温室气体。


甲烷直接转化为甲醇将使天然气的回收更加有效和可持续。然而,这种转化非常困难。因为甲烷的强碳氢键需要在高温下才能断裂,但若温度过高,该反应将产生不需要的副产物——CO或CO2。因此,研究人员一直在寻找在低温下对甲醇具有高选择性的催化剂。


研究人员使用先进光源(ALS)揭示了水如何促进甲烷转化为甲醇的催化过程。

一般来说,工业催化剂是由少量分散在金属氧化物载体上的金属组成。在倒置催化剂中,氧化物纳米颗粒沉积在金属基板上。


早期布鲁克海文国家实验室的一组研究人员发现了一种很有效的倒置催化剂CeO2-Cu2O,它能在室温下有水存在时将甲烷高选择性地转化为甲醇。

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CeO2的纳米颗粒沉积在Cu2O表面



为了证实这些预测并取得水发挥作用的直接证据,研究人员在ALS Beamline 9.3.2上使用了环境压力X射线光电子能谱(APXPS)。


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(a)在450 K下暴露于不同气体混合物的催化剂表面的C 1s APXPS光谱。将水添加到反应原料中时,会出现表面吸附的甲氧基(* CH3O)。

(b)在不同温度下暴露于CH4+O2+H2O 的催化剂表面的C 1s APXPS光谱。即使在300 K(室温)下也会出现* CH3O信号。








将由Cu(111)上的CeO2 -Cu2O催化剂组成的样品暴露于甲烷、氧气和水蒸气的各种组合中。与预测一致,结果显示,甲醇的直接前驱体甲氧基(CH3O)在有水存在的催化表面形成。表面甲氧基的出现与甲醇生产的高选择性密切相关。



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有水时甲烷选择性转化为甲醇的步骤示意图。


APXPS的数据,加上理论和模拟工作,确定了水在甲烷到甲醇的转化中起着关键的三重作用:阻止不需要的反应,激活所需的反应并提取最终产物。

水分子优先于活性铈离子解离,阻止O-O键裂解,否则该裂解会使甲氧基脱氢成CO和CO2。离解的水分子形成吸附的羟基,这些羟基直接将甲烷转化为甲醇。水的吸附将产生的甲醇转移到气相中,使其能够被萃取。






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