3D XRD 技术-高分辨非晶硒X射线探测器助力美国APS高能X射线显微成像及走向实验室的研究进展

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关于ANL/APS

美国阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory，简称ANL）是美国政府最老和最大的科学与工程研究实验室之一 — 在美国中西部最大。阿贡是1946年特许成立的美国第一个国家实验室，也是美国能源部所属最大的研究中心之一。过去半个世纪中，芝加哥大学为美国能源部及其前身监管阿贡国家实验室的运行。

阿贡运行着世界水平的国家级科学研究装置，如先进光子源APS等，如下图1。APS 是一个基于储存环的高能 X 射线同步辐射光源。它是美国能源部科学办公室拥有和资助的五个 X 射线光源之一。APS 于 1995 年 3 月 26 日开始运营。它作为用户设施运营，这意味着它向世界科学界开放，每年有超过 5,500 名研究人员利用其资源。

图1. APS鸟瞰图

在2023年4月APS的科学家开始了对该设施的电子存储环（如下图2）进行全面升级，计划将x射线的亮度提高多达500倍，将晋升为四代同步辐射的行列。目前APS-U正在正处于全面升级的最后阶段。2025年2月28日，升级后的先进光子源（APS）实现了另一个关键性能目标，达到了200毫安（mA）的设计光束电流。

图2. APS升级前后储能环集技术路线及性能对比

关于20-ID高能X射线

显微光束线（HEXM）

20-ID HEXM是APS-Upgrade的两条“长”光束线之一（下图3）。使用35-120keV之间的能量，它将能够在许多可控条件下以高分辨率对材料的精细结构进行成像。研究将揭示材料在形成过程中的微小缺陷，有助于提高从飞机发动机到太阳能电池等部件的耐用性。

图3. 19-1D和20-ID长光束线，以实现极小聚焦光斑尺寸

主要参数

HEXM是终极的“放大-缩小”显微镜。使用它，科学家可以研究大到一厘米的材料（代表整体行为），并逐步放大到晶粒尺度乃至原子尺度进行研究。这可以在不破坏材料的情况下对几乎所有材料进行分析。基本上，它将使研究人员能够在更大的范围内寻找更小的问题。

HEXM光束线的关键特性包括一个600英尺长的超导波动器、高分辨率单色仪、光束聚焦和扩展光学系统以及位于LBB内的大型终端站（20-ID-E）。当与升级后的高度相干X射线源结合时，可以通过直接光束和衍射光束成像技术测量大样品。这些技术利用了基于透镜和无透镜成像模式。

光与HEXM的介绍

我们可以看到HEXM配备了3组探测器及控制系统，如下图4。

图4. 20-ID高能X射线显微实验站（HEXM）设计图

其中D4探测器系统配备4台由众星联恒合作伙伴加拿大KAimaging公司生产的非晶Se高分辨X射线探测器-BrillianSe，如下：

图4. 4台BrillianSe在HEXM实验站的工作位置

BrillianSe将用于收集高能X射线（ >50 keV）的布拉格相干衍射（Bragg coherent diffraction imaging (BCDI)）信号，科学家们目前使用BCDI来揭示晶体的纳米级特性，包括应变和晶格缺陷。

美国阿贡国家实验室先进物理光子源探测器物理小组负责人Antonino Miceli博士之前讲到：

“对于相干衍射成像（CDI），微米级像素的非晶硒CMOS探测器将专门解决大体积晶体材料中纳米级晶格畸变在能量高于50 keV的高分辨率成像。目前可用的像素相对较大的（〜55μm像素），基于medipix3芯片光子计数、像素化、直接探测技术无法轻易支持高能布拉格条纹的分辨率，从而使衍射数据不适用于小晶体的3D重建。”

图5. 常规与高能BCDI实验x射线衍射图的比较。

在这两种情况下，金纳米晶体在高相干x射线束下以微小的增量旋转。使用APS目前可用的x射线能量进行BCDI实验，可以得到定义明确的衍射花样，如图(a)所示。使用相同的实验设置和APS- u后可用的高能x射线，衍射花样变得像素化，如图(b)所示。图来自S. Maddali等人，“高x射线能量下Bragg相干衍射成像的相位检索”，图来自 Phys. Rev. A 99, 053838 (2019). ©2019 American Physical Society.

关于布拉格相干衍射成像技术

（Bragg coherent diffraction imaging (BCDI)）

近30年中发展的相干性X射线衍射成像的技术，它是针对晶体样品进行成像的扩展技术。实验需测量三维倒易空间中布拉格峰附近的衍射强度，然后通过相位还原算法成像。用以表征纳米结构中的应力，应变，缺陷和畴结。

欲了解更多布拉格相干衍射成像技术请阅读：

Maddali S, Allain M, Cha W, et al. Phase retrieval for Bragg coherent diffraction imaging at high x-ray energies[J]. Physical Review A, 2019, 99(5): 053838.

★ 扩展阅读

2024年12月来自瑞士、德国、英国、美国和日本的联合研究团队在Nature发表了一片名为“X-ray linear dichroic tomography of crystallographic and topological defects” 的文章。

文章介绍了X射线线性-二向色取向层析成像技术X-ray linear dichroic orientation tomography (XL-DOT)定量、非侵入式表征技术，该技术可在三维空间中，对扩展多晶和非晶材料进行晶粒内和晶粒间表征。

同时还对生产硫酸的关键催化剂-五氧化二钒vanadium pentoxide (V2O5)多晶样品的详细表征。研究人员以73nm空间分辨率，确定了整个多晶样品的纳米尺度成分、微观结构和晶体取向。还识别和表征了晶粒，以及转角、倾角和孪晶晶界。进一步观察到体积晶体缺陷的存在，促进了拓扑缺陷的产生和湮灭。

这种成像方法的非侵入式和光谱性质，有望助力于功能材料（包括能量、力学和量子材料）的化学和微观结构研究。

2025年4月29日来自美国密歇根大学的Seunghee Oh和Ashley Bucsek等研究人员在《Nature Communications》发表了名为：“Taking three-dimensional x-ray diffraction (3DXRD) from the synchrotron to the laboratory scale”的研究成果，将高能衍射显微技术或3DXRD技术实验室化，摆脱了对于大型同步辐射的依赖。

Synchrotron in a closet: Bringing powerful 3D X-ray microscopy to smaller labs

实验室规模的三维x射线衍射（Lab-3DXRD）实物图

研究人员使用高亮度液态靶X射线源耦合多层膜montel镜片获得微聚焦的单色（Indium Kα₁ -24KeV）准直光束，使用众星联恒合作伙伴捷克Advacam提供的MiniPIX TPX3 CdTe探测器对光束进行检测。在样品位置，~1.4 × 1.4 mm²x射线束的积分强度为1.6× 10^8个/秒。样品后信号的收集，使用4k*4k平板X射线探测器。

通过对 Ti-7Al样品的测试，表明 Lab-3DXRD 达到了与基于同步辐射的 3DXRD 相当的精度，这一点通过实验室衍射对比断层扫描（LabDCT）和同步辐射 3DXRD 得到了验证。Lab-3DXRD 检测到的晶粒中超过 96%都得到了交叉验证，特别是对于粗晶粒（>~60 微米），而结果表明，通过利用高效率探测器，更细小的晶粒也应可检测到。并进一步证明，通过在分析中加入预表征，其对更细小晶粒的敏感度得以增强。这项研究确立了 Lab-3DXRD 作为同步辐射技术实用替代品的地位，使 3DXRD 能够为更广泛的学术和工业研究人员所使用。

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参考信息

1. https://www.aps.anl.gov/APS-Science-Highlight/2020-04-27/the-aps-upgrade-will-enable-improved-bragg-coherent-diffraction

2. https://www-stg.aps.anl.gov/Feature-Beamlines/High-Energy-X-ray-Microscope

3. https://www.top-unistar.com/product/338-cn.html